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本项目将着重于新型量子功能材料的物性表征和新型量子功能材料的探索。主要研究方向为关联系统中的高温超导体、庞磁阻材料、石墨烯和拓扑绝缘体等材料中的电荷、轨道、自旋等自由度相互竞争、相互耦合,以及因此产生的多个量子态竞争和共存、自旋量子霍尔效应等现象。探索新型量子功能材料、发现新的量子态;对新型量子材料的物理基本性质进行研究、输运性质进行高精度测量、结合理论研究理解关联体系的物理机制;利用各种实验手段测量石墨烯和拓扑绝缘体的物理性质,研究因维数效应产生的新奇物理现象。按照项目的不同侧重点和研究手段的不同,将项目按照材料探索、物性研究、输运性质的高精度测量和低维体系四个方面展开研究:
1、新型超导材料和量子态的探索:
本课题的首要目标是探索新的高温超导材料,同时发展晶格结构和电子结构分析技术,以及超高压测量技术,分析自旋、电荷、轨道等有序现象,努力发现新的量子现象。研究内容互相补充,细分为以下几个方向:
(1)新材料的探索与合成及单晶生长:探索新超导材料,主要从事铁基超导材料以及类似的层状、多层含有类似Fe-As面的多元化合物的探索,以及包含稀土和过渡元素的其他层状多元化合物中的新材料探索;总结样品合成和成相规律,发展新方法、新工艺,寻找新现象、新效应;另外将生长高质量单晶样品以用于深入的物理研究。
(2)晶体结构表征与研究:对发现的新材料进行晶格结构、化学成分的表征,从而促进材料的探索;研究新的结构现象,深入分析新型超导体的微结构-物理性能之间的关联,研究化学成键、电子能带结构,研究高/低温结构相变等,研究晶格中缺陷、畸变对超导的影响。
(3)超高压下的量子效应研究:研发一套超高压低温测量系统(100GPa,1。5K),在此基础上研究超高压下铁基材料以及其他新材料中可能出现的新奇量子现象、超高压对超导转变的影响、高压高场下材料的物性和相图,探索高压下可能出现的新量子态和新奇量子现象。
(4)中子散射研究:研究铜氧化物和铁基高温超导材料以及其他新材料的晶格精细结构,电子自旋、电荷、轨道有序结构,研究超导材料及其母体中的自旋激发、自旋涨落的形成、演变及其和超导的关系,研究材料中形成的新的量子态和量子现象。
2、关联体系量子功能材料的物性研究:
利用谱学的方法研究新型量子功能材料的电子结构,主要包括ARPES,STM和自旋极化的STM(SP-STM),以及红外光谱的方法研究关联系统(以高温超导体和庞磁阻材料为主)的电子结构,争取在高温超导和庞磁阻材料的机理研究中有重大突破。具体到各种谱学实验方法和强关联体系中的问题,细分为:
(1)以高精度角分辨光电子能谱为手段,深入研究以高温超导体(包括铜氧超导体和铁基超导体)为主的多种新奇超导体材料。本项目将结合我们在高温超导材料和角分辨光电子能谱上的优势,对高温超导体进行深入系统的研究,重点研究超导态对称性、赝能隙、电子与其它集体激发模式耦合等现象。
(2)锰氧化物体系,特别是三维钙钛矿结构锰氧化物薄膜的电子结构,我们将在不同晶格参数的衬底上生长具有不同组分和厚度的高品质外延锰氧化物薄膜,用ARPES原位测量体系的电子结构。总结锰氧化物体系电子结构随组分、应力和温度的变化规律,研究电子-电子及电子-波色子相互作用对电子行为的影响,揭示电子结构和宏观物理特性之间的联系。从电子结构的角度出发试图阐明锰氧化物体系庞磁阻、相分离、电荷轨道有序等异常物理性质的内在机理。
(3)利用STM特有的原子级空间分辨率,局域态密度能谱,能量分辨谱图,及原子操纵功能。通过高分辨率的空间扫描成像,定位表面相关原子层结构,特别是掺杂原子的位置。研究掺杂原子对表面原子层结构的调制。通过局域态密度能谱,研究库珀电子对的激发态(超导能隙)与赝能隙(pseudogap)的关系。通过分析能量分辨谱图,研究超导序的二维结构及其演变规律。通过改变温度,调整掺杂浓度,及外加磁场,我们可以直观地观察超导序表面二维结构的变化。
(4)发展SP-STM技术研究高温超导材料中电子自旋结构。这个新型的SP-STM将能提供原子级空间分辨率和自旋极化分辨的谱图图像。利用这一工具,我们将着重研究在反铁磁与超导共存的高温超导体中的反铁磁自旋结构,超导磁通蜗旋中反铁磁核心的存在早已由SO(5)理论预测,此结果将验证SO(5)理论预测的结果。另外,我们将利用这一工具研究表面吸附的磁性原子对局域态密度能谱的影响及其与超导电子对的相互作用。
(5)建设强磁场下的红外反射谱测量系统,研究磁场下高温铜氧化物超导体和铁基超导体的准粒子激发行为。重点研究铜氧超导体和铁基超导体中电子与集体激发-声子激发/自旋激发模式的耦合问题。我们将用光学响应或光电导谱对材料的电子结构,传导载流子的动力学性质等重要信息进行分析,研究超导配对引起的能隙特征,揭示电子是与何种集体模式存在较强的耦合等基本信息。
(6)利用高压多重合成条件获得结构简单和性质独特的高质量的铜基和铁基高温超导体及巡游磁性体系单晶,探寻关联体系金属化过程的量子序及其调控机制。在我们成功的高温高压合成以上具有特点的多晶材料的基础上,进一步优化压力、温度和组分等极端合成条件,研制和研究在结构简单的、高质量的含卤素的Sr2CuO2+δCl2-x高温超导体单晶和可能的巡游型BaRuO3单晶,以及“111”型铁基超导体单晶体;运用多种能谱学、磁性、显微学等物理条件的综合表征体系,研究揭示这些体系的量子有序规律。
(7)利用我们发展的新的理论和计算方法,结合实验组的研究进展对多种过渡金属氧化物及其奇异物性进行定量的研究。一方面,为各种实验现象及其物理本质提供理论解释,另一方面,计算模拟并预测一些新型的量子有序现象,包括金属-绝缘体相变,轨道选择性的Mott转变,轨道有序态,Berry相等等。主要研究内容包括自旋与轨道自由度相关的量子现象计算研究;受限强关联电子系统中的量子现象计算研究。
3、量子材料输运性质的高精度测量
(1)首先我们将致力于自行研制加工一套较完备的电学、热学和磁学测量装置,其中包括热导率、热电势、能斯特效应、微晶比热和微杠杆磁强计等较独特的手段。这些装置将可以工作在低温、高真空、强磁场的极端物理条件下,测量结果的精度具有国际领先水平。将完善一套低温比热测量装置,获得比一般商业手段高出一个量级的测量精度。建造一套转角度的比热测量系统。研究非常规超导体的低能激发和配对对称性。完善小Hall探头系统和磁场极慢扫描的振动样品磁强计,精密测量磁场穿透行为,确定下临界磁场和超流密度随温度的变化关系。
(2)我们将对高温超导体、铁基超导体和钠钴氧体系进行深入的实验研究。这三个体系的共性是由于电子强关联作用,电荷与自旋自由度有分离的倾向,然而相互之间又存在着精微的相互作用,从而导致高温超导、超导与磁性紧邻甚至共存、居里-外斯金属等奇妙的物理现象。如何理解电荷与自旋自由度的关系是强关联物理的核心理论问题之一。我们可以通过选取特定的研究手段而选择性地分别探测电荷与自旋元激发,也可以同时研究二者之间的相互作用。将这些不同的手段结合起来将可以对关联体系中电荷与自旋的行为提供一个较完整的图像。我们关注的主要问题包括磁性与超导的相互关系、电荷与自旋有序态的形成机制、自旋自由度对电荷输运和熵输运的影响,等等。
(3)电荷与自旋的相互作用也是很多功能性关联材料在器件应用方面的物理基础,例如钠钴氧体系中自旋熵对热电效应的贡献、多铁材料中外加电场对自旋取向的控制、锰氧化物中外加磁场对电阻的巨大影响,等等。在对电荷自旋相互作用基本原理的理解基础上,我们还将探索它们在功能性器件应用方面,特别是超导效应、热电效应、磁阻效应等在能源和信息领域的新思路、新途径。(4)充分利用化学掺杂和结构修饰进行新量子材料体系的探索工作。采用合适的化学合成方法以及良好的合成设备,获得高质量的合乎要求的样品。采用x射线衍射、电子显微镜等常规实验手段对样品进行结构表征。必要时,通过同步辐射、中子衍射等大型研究设施对系统的结构作更细致的测量。对高质量样品进行各种精密的物理性质测量。包括电阻、磁电阻、霍尔效应、热电效应、能斯特效应、磁化强度、比热、热导、光学性质以及核磁共振和穆斯鲍尔谱等。归纳、总结系统的物理规律特性与电子相图。
(5)在新型铁基超导体系方面,我们将以元素替代作为主要探针,研究铁基超导体的超导机理。理论上拟以CeFeAsO1-xFx、CeFeAs1-xPxO等材料为代表,发展从磁性“坏金属”或“近莫特绝缘体”到重费米子液体过渡的理论框架,用平均场等方法、结合数值计算来研究这一理论,并以此来解释铁基超导材料在输运性质、磁学性质等方面表现出来的多样性和复杂性,探索这类体系中可能出现的奇特量子相变和相应的量子临界性。
(6)在铜氧化物高温超导方面,结合前述精确实验测量,我们将以掺杂莫特绝缘体模型为出发点,研究赝能隙区可能存在的隐藏的量子序、量子序和超导态的竞争和共存、费米面的重组、以及到费米液体区的量子相变。希望由此理解超导相图中在最佳掺杂区附近可能出现的量子临界点以及相联系的一系列反常输运和磁学性质;在重费米合金方面,我们拟以CeCu2(Si1-xGex)2等材料为代表,具体考察关联杂化项对量子临界点产生的影响,研究由于可能由于压力效应引起的f轨道价态杂变化,以及两个近邻的量子相变,确定相应的电阻标度行为和量子临界性。
4、低维量子体系和量子态的研究:
(1)探索制备高质量的石墨烯单晶的方法,研究生长条件对单层石墨烯结构的影响,探索重复性好、效率高、成本低、易控制的制备技术。表征单层石墨烯长程有序度。通过变温、低温STM/STS,深入研究石墨烯体系的本征电子结构以及缺陷、掺杂对电子结构的调制。生长高质量拓扑绝缘体单晶,研究它们的基本性质。
(2)探索和生长高质量的拓扑绝缘体材料,拓扑绝缘体大部分是合金材料,需要优化目前晶体生长工艺。争取准备组分分布均匀,形状规整的大尺寸二元固溶体多晶锭料。
(3)利用STM和扫描隧道谱(STS)表征,研究膜石墨烯的几何结构和本征电子结构。测量石墨烯膜的扶手椅型边缘和锯齿型边缘的局域电、磁性质。将充分发挥变温STM的优势,研究单个分子以及多个分子在石墨烯表面可能的奇异动力学行为或几何结构,物化特征。
(4)利用STM研究在拓扑绝缘体的金属表面态;通过表面沉积非磁性杂质研究狄拉克费米子和杂质的相互作用,无磁性中性杂质对于拓扑绝缘体表面狄拉克费米子的散射,为输运性质的研究提供基础,检验和理解前人有效理论预言的拓扑磁电效应。利用自旋分辨的STM技术,观察杂质在实空间诱导的自旋texture。在表面沉积磁性杂质,研究体内磁性杂质所造成的时间反演破缺对于边界态的影响。尤其在带有内部自由度的杂质的研究中,着重研究在拓扑绝缘体背景下两个杂质的内部自由度相互间的量子关联,这对于量子信息处理将可能有重要的潜在价值。
(5)利用角分辨光电子谱测量石墨烯的电子结构,包括石墨烯的色散关系,电子-声子相互作用,电子-激子相互作用,能隙的大小等,以及这些参数随石墨烯层数、石墨烯与衬底相互作用导致的电子结构的变化。利用ARPES研究拓扑绝缘体的表面态,确定能级色散关系,狄拉克点的数目,判定系统是否是强的拓扑绝缘体。利用自旋分辨的ARPES和不同偏振模式的光源分辨电子不同自旋分支的色散关系,测量电子自旋的极化特性。
(6)利用核磁共振技术(NMR)研究研究三维拓扑绝缘体的磁性质,从磁性质上找到拓扑绝缘相变的证据。使用高压和掺杂技术调节三维拓扑绝缘体量子相变,进一步研究其在量子相变点的特性。改进NMR系统,提高核磁共振的灵敏性,从而可以对拓扑绝缘体的表面态进行研究。研究表面的磁激发谱及其金属态的特性,从而得到表面态在微波波段的磁性质,并进一步与块材绝缘态的性质进行对比。
(7)利用第一原理计算方法(GW)、考虑电子在石墨烯的自能相互作用和电子-空穴相互作用(GW-BSE方法),解决在外加电场下双层石墨烯的电子结构,双层石墨烯的光学性质对外加电场的依赖关系。以更加直观的物理语言澄清低能有效理论所包含的物理实质。
(8)理论研究拓扑绝缘体体内掺杂后的物理性质以及表面态物理性质。着重研究体系的输运和光学性质,探讨自旋轨道耦合以及拓扑效应在其中扮演的角色。理论研究表明拓扑绝缘体的体内和边界上支持分数化激发的存在,我们拟从理论上进一步解释在扑绝缘体上出现分数化激发的惊奇现象。研究拓扑绝缘体内部以及边界上的量子关联和量子纠缠,理解和直观地刻画这种量子关联对于拓扑序的研究以及应用。