与林徽因相见之时，徐志摩已是一个两岁孩子的父亲了。而林徽因却只是个穿着白衣、容貌纤细的十六岁少女。从他们相遇的那一刻开始，她就成为诗人心里永恒的素材，寄托的梦想，一个被诗人无数次理想诗化的女子，一个脱离了现实只存在梦幻之中的女子。徐志摩单恋上她，为她写作无数动人心弦的情诗，甘做她裙边的一株杂草。1922年，“林徽因在英，与志摩有论婚嫁之意，林谓必先与夫人张幼仪离婚后始可……”(陈从周《徐志摩年谱》)。

　　同年3月，徐志摩在柏林提出与原配张幼仪离婚。张幼仪虽然感到太突然，但仍理智地对待这件事，随即带着孩子远走他乡，到德国留学去了。事实上，徐志摩也做了第三者，因为林徽因当时也已经许配了梁思成。很有意思的是，作为父亲的林长民竟然也犹犹豫豫地默许了女儿与徐志摩之间的爱情，浑然忘记了自己已经把掌上明珠许配了梁家大公子。

　　应该说，徐志摩对林徽因的影响还是很大的，他是林徽因文学道路上的引路人。林徽因曾对她的子女们亲口讲过，徐写过很多诗送给林，最有名的是《偶然》。

　　然而，她对于诗人的热情，有着不可信任的直觉，徐志摩的浪漫与飘逸是她所欣赏的，但也是她无法把握的，以至于自己无法焕发出同样的激情去应和。最终，她没有像同时代的丁玲、石评梅、庐隐那样，从追求自由的爱开始，然后又为爱所困，她成为一个出身名门游学欧美视野开阔见识广博的知识分子。正如张幼仪对林徽因的评价，当她知道徐志摩所爱何人时，曾说“徐志摩的女朋友是另一位思想更复杂、长相更漂亮、双脚完全自由的女士”。