1926年4月1日，在北京主编《晨报》副刊《诗镌》，这时，闻一多已由美国回国并参加了《诗镌》的编撰工作。除第三、四两期由闻一多和第五期由饶孟侃负责编辑外，其全各期均由徐志摩主编。发表的《诗刊弁言》和《诗刊放假》也是徐志摩执笔。《诗镌》的撰稿人努力于中国新格律诗的创作和关于诗艺的探讨，所以《晨报诗刊》的创办，标志着诗歌流派——新月诗派的形成。同年与陆小曼移居上海，任光华大学、大夏大学和南京中央大学(1949年更名为南京大学)[7] 教授。创办《新月》杂志。

　　1927年春，新月社一些成员由于政治形势的变化及其它种种原因，纷纷聚集到上海。此时，徐志摩也与陆小曼结婚并移居上海。徐志摩四处访友，奔走联络，与闻一多、胡适、邵洵美、梁实秋、余上沆、张禹九等在上海环龙路环龙别墅办了新月书店，由胡适任董事长，余上沆任经理，后由张禹九接任。同年，徐志摩也出国游历英、美、日、印等国。

　　1928年3月，徐志摩一边在光华大学，东吴大学，大夏大学等校担任教授工作，一边又创办了《新月》月刊。同年11月6日，作《再别康桥》，初载1928年12月10日《新月》月刊第1卷第10号，署名徐志摩。《新月》一共出刊四卷四十三期。

　　1930年任中华文化基金委员会委员，被选为英国诗社社员。同年冬到北京大学与北京女子大学任教。

　　1931年1月20日，徐志摩与陈梦家、邵询美、方玮德等又办了一个《诗刊》季刊，徐志摩被推选为笔会中国分会理事，出了四期。